H2O2在α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究

作者：李冬坤,董发勤,李海龙,霍婷婷,贺小春,赵玉连,彭洁

摘要：通过密度泛函理论模拟了H2O2和SO2气体在矿物氧化物(α-Fe2O3)表面上的非均相反应,研究了H2O2和SO2在α-Fe2O3(001)表面的吸附机制和氧化机制。研究结果表明,SO2、H2O2均在α-Fe2O3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H2O2相比于SO2优先吸附在α-Fe2O3(001)表面,且H2O2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附。通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO2和H2O2的共吸附形式是通过H2O2产生的·OH吸附在α-Fe2O3(001)表面,同时SO2被H2O2产生的·OH氧化[S(SO2)-电荷布局:0.79 e→1.32 e;O(H2O2)-电荷布局:-0.77 e→-1.11 e]形成·OH+SO2团簇。模拟结果表明大气微量气体H2O2能够在矿物氧化物表面介导SO2吸附并促进SO2的转化,为理解H2O2在大气中非均相氧化SO2的反应过程提供了理论依据。

发文机构：西南科技大学环境与资源学院 固体废物处理与资源化教育部重点实验室 西南科技大学材料科学与工程学院

关键词：非均相反应H2O2SO2Α-FE2O3heterogeneous reactionH2O2SO2α-Fe2O3

分类号： P579[天文地球—矿物学][天文地球—地质学]P578.44